近日，本团队段学志教授、陈文尧博士等与挪威科技大学De Chen院士合作，探究了金属纳米催化剂的电子效应，建立了包含表面吸附、活化态及关键物种覆盖度等机理信息、可用于指导催化剂设计的反应动力学模型，架起了催化剂电子结构与宏观催化行为之间的“桥梁”。相关成果以“Molecular-level insights into the electronic effects in platinum-catalyzed carbon monoxide oxidation”为题发表在《自然—通讯》（Nat. Commun., 2021, 12, 6888）上。原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-27238-z

在本工作中，研究团队以催化反应动力学为研究主线，以Pt/C催化CO氧化为研究体系，揭示了催化剂电子结构对宏观催化行为的影响机制。采用球差电镜、12CO-13CO同位素切换以及扩展X射线吸收精细结构分析对Pt催化剂的几何结构进行了解析；采用X射线光电子能谱、X射线近边吸收光谱以及电子顺磁共振波谱分析对Pt催化剂的电子结构进行了解析；通过同位素示踪、DFT理论计算、稳态同位素瞬态分析（SSITKA）等手段研究了Pt电子结构对表面吸附、活化态和关键物种覆盖度的影响（图a）。

在此基础上，团队成员将催化剂表面吸附、活化态和关键物种覆盖度与Pt的电子结构进行数学关联（图b），定量描述碳载体表面化学性质调变对负载Pt纳米颗粒电子结构及其催化反应性能的影响规律。进一步引入活性位数目（N）的影响，获得了具有清晰催化机理（吸附-活化态及关键物种覆盖度）、包含Pt催化剂活性位数量（N）和活性描述符（d）的纳米动力学模型（图c），为理性设计和精准构筑高效的金属纳米催化剂奠定了基础。