华东理工大学催化反应工程团队在《Chemical Engineering Journal》上发表了最新研究成果，题为《Differences in catalytic sites for selective oxidation of propane and direct propene epoxidation using H₂ and O₂ on Au/TS-1 catalysts》。该工作系统揭示了Au/TS-1催化剂在丙烷选择性氧化制丙酮与丙烯直接环氧化制环氧丙烷（HOPO）两类反应中活性位点的本质差异，为针对性设计高效金-钛双功能催化剂提供了关键理论指导。

        Au/TS-1催化剂在两类反应中均依赖金与钛物种的协同作用：H₂和O₂在金位点生成氢过氧物种，后者迁移至钛位点形成Ti-OOH中间体，进而选择性氧化丙烷或丙烯。然而，两类反应对金和钛活性位点的微观结构需求存在显著差异。

关键发现如下：

• 金物种定位决定反应性能：位于TS-1外表面的金纳米颗粒（Au/TS-1-B）对丙酮生成具有更高活性；而位于TS-1微孔内的细小金簇（Au/TS-1）尽管氢气转化率更高，但丙酮生成速率显著较低。这表明在丙烷氧化中，微孔内生成的氢过氧物种更易分解，而非用于产物形成。

• 丙烯可充当气相促进剂：在HOPO反应中，丙烯分子在金簇表面的吸附可抑制氢过氧物种的分解，提高其利用效率，因此微孔内金簇表现出优异的PO生成活性。这表明反应物本身可调节金位点性质。

• 金-钛邻近位点至关重要：相比远程钛位点（如Au/S-1-B + TS-1-B串联催化剂），位于金颗粒附近的钛位点（Au-Ti邻近位点）在丙烷氧化中贡献更为显著，因其可及时捕获并转化氢过氧物种，避免其分解。

• 热处理温度调控活性位数量：提高还原温度（如350 °C）可促进TS-1-B表面模板剂的分解，暴露出更多Au-Ti邻近位点，从而显著提升丙酮生成速率与氢气效率。

本研究的科学意义：

        首次阐明丙烯环氧化与丙烷选择性氧化在Au/TS-1催化剂上活性位点的根本区别，为理性设计面向不同氧化反应的高效催化剂提供了重要依据。同时，该研究也为其它基于原位生成H₂O₂的择形氧化反应（如甲烷制甲醇）的催化剂设计提供了新思路。

        本工作得到了国家自然科学基金重点项目和国家重点研发计划项目支持。

论文信息：
        Zhihua Zhang et al., Chemical Engineering Journal 508 (2025) 160977.
        DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.160977