华东理工大学催化反应工程团队在《Applied Catalysis B: Environmental》上发表最新研究，提出一种基于含硫金前驱体（Na₃Au(S₂O₃)₂）的简单浸渍法，成功在未煅烧钛硅分子筛TS-1上构筑高分散金纳米颗粒催化剂，显著提升丙烯与H₂/O₂直接环氧化制备环氧丙烷（PO）的催化性能。该催化剂在保持高选择性与稳定性的同时，金原子利用效率显著优于传统方法，为金基催化剂的绿色、高效制备提供了新思路。

研究背景

        丙烯环氧化制环氧丙烷是化工领域的关键反应，金-钛双功能催化剂因其在H₂和O₂存在下的高选择性与环境友好性备受关注。然而，传统浸渍法因金前驱体中的氯离子易导致金颗粒团聚，催化活性受限。如何通过简单方法实现金纳米颗粒的高分散，一直是该领域的研究难点。

创新方法

        研究团队采用含硫金前驱体Na₃Au(S₂O₃)₂，通过初湿浸渍法将其负载于未煅烧TS-1载体上。硫物种在高温活化过程中作为“保护配体”，有效抑制金颗粒团聚，形成尺寸均匀（约2.8 nm）、高分散的金纳米颗粒。

性能优势

• 高活性：在0.08 wt%金负载量下，PO生成速率达175 gₚₒ·h⁻¹·gₐᵤ⁻¹，优于传统氯金酸前驱体制备的催化剂及沉积-沉淀尿素法（DPU）制备的参比催化剂。

• 高选择性与稳定性：PO选择性约92%，氢效率达25%，连续反应42小时性能无显著下降。

• 低金载量高效：在0.03 wt%超低金负载下，PO生成速率高达297 gₚₒ·h⁻¹·gₐᵤ⁻¹，金原子利用率显著提升。

机理阐释
        通过HAADF-STEM、XPS、TPO-MS等表征手段，研究揭示硫物种以氧化硫形式锚定于金颗粒表面，起到结构稳定与抗积碳作用，同时促进丙烯在钛位点上的高效环氧化。

研究意义
        该工作不仅为丙烯环氧化反应提供了一种简单、可放大制备的高性能金催化剂，也为其他金催化体系的开发提供了新策略，具有重要的工业应用潜力。

        本工作得到了国家自然科学基金重点项目和国家重点研发计划项目支持。

原文信息：

        Zhihua Zhang et al., Applied Catalysis B: Environmental 319 (2022) 121837.
        DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121837