硫修饰调控钛配位环境,助力 Au-Ti 协同催化丙烯环氧化效率提升
发布时间:2024-10-08   访问次数:10


        近日,华东理工大学催化反应工程团队在丙烯环氧化反应催化材料设计方面取得重要进展。该团队提出一种硫酸化处理策略,通过调控含钛材料中钛位点的配位环境与电子性质,显著增强了其与金纳米颗粒的协同催化作用,大幅提升了丙烯与氢气、氧气直接合成环氧丙烷(HOPO)的反应性能。

        丙烯环氧化是制备环氧丙烷的重要工艺,传统方法存在污染重、副产物多等问题。金-钛协同催化体系虽具潜力,但如何精准调控钛位点状态以匹配金活性中心,一直是该领域的研究难点。

        研究团队通过硫酸化修饰Ti-SiO₂材料,成功将部分五配位钛物种转化为更具反应活性的结构,并有效调节了钛的电子密度、材料疏水性及表面酸性。实验表明,经适量硫修饰的Ti-SiO₂-S-M材料与金催化剂结合后,在丙烯环氧化反应中表现出优异的催化活性、环氧丙烷选择性及氢气利用效率,性能显著优于未修饰体系。

        该研究不仅揭示了硫酸化处理对钛物种配位结构、电子性质和表面性质的调控机制,还通过原位红外光谱、动力学实验和产物转化分析,系统阐明了结构与性能之间的内在关联,为设计与优化高效钛-金协同催化体系提供了重要理论指导。

        这一成果对推动绿色环氧丙烷合成工艺的开发具有积极意义,相关研究已发表于Chemical Engineering Journal(2024, 500, 156364)。

        本工作得到了国家自然科学基金重点项目和国家重点研发计划项目支持。

 

论文信息:

        Shudong Shi, et al., Chemical Engineering Journal, 2024, 500: 156364

        https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156364