近日，华东理工大学研究团队在催化领域顶级期刊《ACS Catalysis》上发表重要研究成果，题为《Kinetic Insights into the Tandem and Simultaneous Mechanisms of Propylene Epoxidation by H2 and O2 on Au−Ti Catalysts》。该研究首次通过多种实验与理论方法，揭示了远离金纳米粒子的钛位点在丙烯环氧化反应中的关键作用，挑战了长期以来认为反应仅发生在金-钛界面附近的传统观点。

         丙烯环氧丙烷（PO）是重要的化工原料，传统生产工艺存在副产物多、污染大等问题。而使用金-钛催化剂在氢气与氧气条件下直接合成PO（HOPO工艺），因其高选择性被视为绿色环保的理想路线。然而，反应机理尚不明确，制约了催化剂性能的进一步提升。

         研究团队通过制备一种“串联催化剂”——将负载金的硅酸盐与钛硅分子筛物理混合，成功分离了金与钛活性位点。实验表明，即使金与钛不直接接触，该催化剂仍表现出与常规金-钛催化剂相当的PO生成效率，证明活性氧物种（HOOH）可从金位点迁移至远处钛位点引发反应，即存在“串联机制”。

         结合动力学建模、原位红外光谱和氢-氘同位素实验，团队进一步提出：PO的形成同时依赖于“串联机制”和发生在金-钛界面上的“同步机制”。对于金颗粒位于载体外表面的催化剂，串联机制贡献更大；而对于金团簇位于微孔内的传统催化剂，则以同步机制为主。

         该研究不仅深化了对HOPO反应机理的理解，也为未来设计高性能串联催化剂、提升丙烯环氧化效率提供了重要理论指导，具有显著的科学与工业意义。

研究亮点：

•   首次明确远离金的钛位点具有催化活性

•   提出并验证“串联机制”与“同步机制”共存

•   通过动力学建模量化两种机制的贡献度

•   为高效催化剂设计提供新思路

        本工作得到了国家自然科学基金重点项目和国家重点研发计划项目支持。

论文信息：

        Wei Du et al., ACS Catal. 2023, 13, 2069–2085.
        DOI: 10.1021/acscatal.2c04780