近日，我校催化反应工程团队在PET塑料化学回收领域取得重要突破，相关成果以“Interface‐Engineered Electron‐Deficient Nickel Species for Efficient Depolymerization of Polyethylene Terephthalate”为题发表在化学领域国际权威期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie）上。

聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）是全球产量最大的聚酯塑料，年产能超过7000万吨，其中超过90%在使用一年内即成为废弃物。PET的化学回收可通过甲醇解等方式回收单体对苯二甲酸二甲酯（DMT），实现闭环循环。然而，目前工业上主要采用均相催化剂（如甲醇钠、醋酸锌等），存在催化剂分离困难、产生大量危险废物等问题。开发高效、可分离、可重复使用的多相催化剂是PET化学回收领域的重要挑战。

团队提出了一种通过界面工程调控镍活性中心电子结构的新策略。镍具有丰富的结构可调性——既能形成金属间化合物，也能构成层状双金属氢氧化物（LDH）衍生氧化物，为电子结构的系统调控提供了极大空间。

研究团队通过共沉淀法制备了Ni/Ga/Al-LDH前驱体，经氢气还原处理，触发原位脱溶-还原-合金化级联反应，成功构建了金属间化合物Ni₃Ga纳米颗粒锚定于NiAlOₓ尖晶石基质上的Ni₃Ga/NiAlOₓ界面工程催化剂。该催化剂中，NiAlOₓ基质中氧的拉电子效应与Ni₃Ga中镓的给电子效应协同作用，使界面Ni位点处于适中的缺电子状态，获得了恰到好处的路易斯酸性。

研究表明，PET甲醇解反应的催化活性与Ni物种的路易斯酸性并非简单的“越强越好”关系。完全氧化的NiO虽然具有更强的路易斯酸性，但其催化活性反而远低于Ni₃Ga/NiAlOₓ。Ni₃Ga/NiAlOₓ催化剂实现了近定量（>99%）的DMT收率，时空收率达到~157 gDMT·g_cat⁻¹·h⁻¹，较传统路易斯酸性氧化物催化剂提升了一个数量级。

理论计算与实验验证表明，该催化剂的高活性源于界面处双向电子调控对底物活化和产物脱附的平衡——适度缺电子的Ni位点既能有效活化甲醇和PET酯基，又能促进DMT产物的及时脱附，避免活性位点被产物占据。

该催化剂对消费后PET废弃物（聚酯瓶、包装盒等）均表现出优异的解聚性能，且经五次循环使用后活性和选择性无明显下降。高纯度DMT产品可通过简单的过滤、洗涤、蒸馏和重结晶获得。催化剂采用工业上成熟的共沉淀法制备，具有良好的可放大性。

该工作首次将金属间化合物-LDH界面工程策略应用于PET多相催化解聚，为废弃聚酯塑料的高效化学回收提供了新的催化剂设计思路和可规模化的解决方案。

论文第一作者为博士研究生邢森森。研究得到了国家自然科学基金、教育部学科突破计划、中国博士后科学基金及广西科技创新平台计划等项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1002/ange.3378545