近日，我校催化反应工程团队在丙烷脱氢（PDH）催化剂设计领域取得重要进展，相关成果以“Universal Descriptors of Propane Dehydrogenation Activity at Atomically Dispersed Metal‑X Sites (X = O, S, C, and N): Machine Learning‑Powered Inverse Catalyst Design”为题发表在催化领域权威期刊《ACS Catalysis》上。

丙烷脱氢制丙烯是重要的工业过程，但传统Pt基和CrOₓ基催化剂分别面临成本高和环境毒性问题。原子分散的金属-非金属（M-X，X=O、S、C、N）活性位点因其原子利用率高、结构可调而备受关注，但长期以来缺乏能够统一解释其催化活性的通用描述符，导致高效催化剂的设计缺乏理论指导。

团队基于密度泛函理论（DFT）计算和微观动力学分析，系统研究了65种M-X催化剂表面，发现两个关键描述符——H在X位点的吸附能（E_H@X）和H&H在M-X位点的共吸附能（E_H&H@M-X），能够有效描述PDH反应的速控步骤能垒。以这两个描述符构建的火山型活性图，可成功解释文献中报道的多种催化剂的性能差异。

为进一步加速催化剂筛选，团队构建了包含56个“基序特异性”特征的机器学习特征集，并训练了极端随机树（ETR）回归模型，实现了对E_H@X和E_H&H@M-X的快速预测（MAE分别仅为0.17和0.16 eV）。利用该模型，团队对包含165万余种潜在催化剂的设计空间进行高通量虚拟筛选，并通过多层筛选（结构稳定性、抗还原性、丙烯选择性）最终锁定9种高性能候选催化剂。

其中，Pt₁Co₁-Ga₂O₃表现尤为突出。研究发现，Co掺杂取代Ga后，通过调整Pt位点的电子密度，增强了活性配合物与载体之间的Lewis酸碱相互作用，使C-H键断裂能垒显著降低0.61 eV，催化活性超越此前报道的Ir₁-Ga₂O₃。该催化剂中Pt-O活性位点周围的独特几何排列（由Ga₂O₃的C2/m对称性决定）是实现这一功能的关键。

该工作首次建立了适用于多种M-X配位环境的PDH活性通用描述符体系，并将机器学习驱动的逆向设计策略应用于原子分散催化剂开发，为高效、低成本PDH催化剂的理性设计提供了全新路径。这一策略可拓展至其他烃类转化反应。

论文第一作者为博士研究生胡祥龙，通讯作者为化工学院朱贻安教授。研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金及挪威研究理事会等项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.5c02466